放射性废物冷坩埚玻璃固化技术发展分析

2024-07-28 作者:

第４９卷第４期　原子能科学技术　Ｖｏ１．４９。ＮＯ．４　２０１５年４月　Ａｔｏｍｉｃ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　Ａｐｒ．２０１５　放射性废物冷坩埚玻璃固化技术发展分析　刘丽君，张生栋　（中国原子能科学研究院放射化学研究所，北京１０２４１３）　摘要：冷坩埚技术作为第四代玻璃固化工艺，已成为最有应用前景的玻璃固化技术。本文阐述了冷坩埚　技术的原理及应用特点，概述了国际冷坩埚玻璃固化技术研发现状，并对其涉及的关键技术进行了分　析，在此基础上提出了我国发展冷坩埚技术的设想。　关键词：冷坩埚感应熔炉；放射性废物；玻璃固化　中图分类号：ＴＬ９４１．１１３　文献标志码：Ａ　文章编号：１０００—６９３１（２０１５）０４－０５８９—０８　ｄｏｉ：１０．７５３８／ｙｚｋ．２０１５．４９．Ｏ４．０５８９　Ａｎａｌｙｓｉｓ　ｏｆ　Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｎｇ　Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　Ｗａｓｔｅ　ｉｎ　Ｃｏｌｄ　Ｃｒｕｃｉｂｌｅ　Ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　Ｍｅｌｔｅｒ　ＬＩＵ　Ｌｉ—ｊｕｎ，ＺＨＡＮＧ　Ｓｈｅｎｇ—ｄｏｎｇ　（Ｃｈｉｎａ　Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ａｔｏｍｉｃ　Ｅｎｅｒｇｙ，Ｐ．０．Ｂｏｘ　２７５—９３，Ｂｅｉｊｉｎｇ　１０２４１３，Ｃｈｉｎａ）　Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ（ＣＣＩＭ）ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ａｓ　ｔｈｅ　ｆｏｕｒｔｈ　ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ　ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ｉｓ　ｔｈｅ　ｍｏｓｔ　ｐｒｏｍｉｓｉｎｇ　ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ．Ｉｎ　ｔｈｉｓ　ｐａｐｅｒ，ｔｈｅ　ｐｒｉｎｃｉｐａｌ。ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ　ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ　ａｎｄ　ｔｈｅ　ｒｅｓｅａｒｃｈ　ａｎｄ　ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｓｔａｔｕｓ　ｏｆ　ｔｈｉｓ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｗｅｒｅ　ｒｅｖｉｅｗｅｄ．Ｓｅｖｅｒａｌ　ｋｅｙ　ｔｅｃｈｎｉｃｓ　ａｎｄ　ｐｒｏｂｌｅｍｓ　ａｂｏｕｔ　ＣＣＩＭ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｗｅｒｅ　ａｎａｌｙｚｅｄ．Ｏｎ　ｔｈａｔ　ｂａｓｉｓ，ｓｏｍｅ　ｓｕｇｇｅｓｔｉｏｎｓ　ｏｎ　ｄｅｖｅｌｏｐｉｎｇ　ＣＣＩＭ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｉｎ　Ｃｈｉｎａ　ｗｅｒｅ　ｐｒｏｐｏｓｅｄ．　Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ：ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ；ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　ｗａｓｔｅ；ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　在核能利用过程中，不可避免地会产生大　离将高放废液中的次锕系元素和长寿命裂变产　量的放射性废物。这些放射性废物必须进行妥　物分离出来，然后将其嬗变成短寿命核素后再　善处理处置，以使其对环境造成的影响减小到　进行地质处置。目前直接固化处理后深地质处　最低程度。其中，高放废液由于具有放射性水　置是相对成熟及具应用前景的技术。固化技术　平高、成分复杂（含有很多生物毒性大、半衰期　经过几十年的研究现已可制备多种形式的固化　长的核素）、发热率高、酸性强、腐蚀性大等特　体，如煅烧物、玻璃体、陶瓷体（包括人造岩石）、　点，其处理处置备受关注＿】］。国际上对高放废　玻璃陶瓷体等，固化技术中，玻璃固化技术是核　液的处理方法研究较多，可概括为两类：一是直　工业中固化高放废物的成熟技术［２］。　接固化处理后深地质处置；二是先通过化学分　几十年来，法国、美国、德国、俄罗斯、日本、　收稿日期：２０１３－１２－２３；修回日期：２０１４—０３—１７　作者简介：刘丽君（１９７９一），女，河北唐山人，副研究员，博士，核燃料循环与材料专业　＊通信作者：张生栋，Ｅ—ｍａｉｌ：ｚｈａｎｇｓｄ＠ｃｉａｅ．ａｃ．ｃｎ　５９Ｏ　原子能科学技术　第４９卷　印度、中国等针对放射性废物的玻璃固化材质、　埚炉体是由通冷却水的金属弧形块或管组成的　玻璃固化工艺和设备开展了大量研究［２］。迄今　容器（容器形状主要有圆形或椭圆形），工作时　为止，高放废液玻璃固化工艺已发展了四代：感　金属管内连续通冷却水，坩埚内熔融物的温度　应加热金属熔炉一步法罐式工艺（罐式法）、回　可高达２　０００　ｏＣ以上，但坩埚壁仍保持较低温　转煅烧炉＋感应加热金属熔炉工艺（两步法）、　度（一般小于２００℃），使其在运行过程中炉体　焦耳加热陶瓷熔炉工艺（电熔炉法）、冷坩埚感　近套管低温度区域形成一层２～３　ｃｍ厚的固态　应熔炉（ＣＣＩＭ）工艺（冷坩埚法）。其中罐式法　玻璃壳（冷壁），因此称为“冷”坩埚。冷坩埚不　是一种工业化时间最早的批式固化技术，其熔　需耐火材料，不用电极加热，由于熔融的玻璃包　炉寿命短、处理量低，目前已基本淘汰；两步法　容在冷壁之内，大幅减少了对熔炉的腐蚀作用，　和电熔炉法是当前应用最多、相对成熟的玻璃　使冷坩埚的使用寿命可大于２Ｏ年。　固化技术，但两者存在以下不足：１）加热熔体　的温度受限，一般熔炉运行温度控制在１　１５ｏ℃　或更低；２）高温熔体对设备腐蚀严重，对电熔　炉来说，由于高温熔体对熔炉及电极的腐蚀，每　５年左右就需更换１次，而金属熔炉则需每年　更换１次。为解决上述缺点，２Ｏ世纪８Ｏ年代　未一　图１　冷坩埚感应熔炉加热原理　中期研发了冷坩埚玻璃固化技术。法国、俄罗　Ｆｉｇ．１　Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌ　ｄｉａｇｒａｍ　ｏｆ　ＣＣＩＭ　斯、美国、韩国等均对其进行了多年研究，其中　俄罗斯和法国率先实现了该技术在处理放射性　目前国际上所建立的冷坩埚玻璃固化工艺　废液方面的工程应用。目前冷坩埚技术已成为　根据进料方式的不同分为一步法和两步法。一　最有应用前景的玻璃固化技术。　步法是指待处理废物和玻璃基料直接加入冷坩　本文在阐述冷坩埚技术的原理及应用特点的　埚内进行处理，无需做任何预先处理。两步法　基础上，综述国际发展现状，提出冷坩埚技术发展　指的是待处理废物先经过预处理（如蒸发或煅　的关键问题及我国自主研发冷坩埚技术的设想。　烧），由液态转化为泥浆或固体粉末状态再加入　冷坩埚内与玻璃基料一起熔融成玻璃。目前法　１　冷坩埚玻璃固化技术的原理及特点　国和俄罗斯工程应用的冷坩埚均为两步法，韩　冷坩埚技术是一种从工业高温冶金行业移　国和美国研究的为一步法。一步法设备相对简　植过来的玻璃熔制技术，它是利用电源产生高　单，适宜处理固体或含水量较低的废物；而两步　频（１０　～１０。Ｈｚ）电流，再通过感应线圈转换成　法适宜处理含水量较高的废液，其特点是待处　电磁流透入待加热物料内部形成涡流产生热　理废物先通过预处理，可大幅减轻冷坩埚对废　量，实现待处理物料的直接加热熔融Ｉ３　］，其加　液蒸发、干燥、煅烧的压力，弥补冷坩埚能耗高　热原理如图１所示。冷坩埚主要由高频感应电　的缺点，提高其处理效率和生产能力。表１Ｅ　］　源、冷坩埚炉体和其他辅助装置组成，其中冷坩　对一步法和两步法冷坩埚处理废液能力进行了　表１　电熔炉和冷坩埚玻璃固化处理参数　‘］　Ｔａｂｌｅ　１　Ｐｈｙｓｉｃａｌ　ａｎｄ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｆｏｒ　ＬＦＣＭ　ａｎｄ　ＣＣＩＭＥ　。６］　第４期　刘丽君等：放射性废物冷坩埚玻璃固化技术发展分析　５９１　比较，并将其与电熔炉进行了对比。由表１可　２　国外冷坩埚玻璃固化技术研究发展　见，无论一步法还是两步法，冷坩埚的单位面积　概况分析　玻璃产率均高于电熔炉的。　冷坩埚玻璃固化技术从２Ｏ世纪８Ｏ年代研发　冷坩埚既具有普通感应加热金属熔炉（热　至今，对各类高、中低放废物，包括可燃和不可燃　坩埚）的特点，又具有自身的优势ｌ３］：　废物，固体和液体废物等处理的适应性进行了研　１）熔制温度高，可达１　６００～３　０００℃，远　究和台架验证，研究结果表明，冷坩埚玻璃固化技　大于热坩埚和电熔炉所能承受的温度。　术适用范围非常广，适合各种高、中低放废液及有　２）熔融玻璃不直接与金属接触，腐蚀性　机废物的处理。目前俄罗斯、法国、韩国均已实现　小，维修少，炉体寿命长。　了工程应用，其他国家正处于计划实施中。　３）可处理废物范围广，尤其适用于腐蚀性　２．１　法国　较高的废液和熔制温度较高的废液。　１）总体发展概况　４）退役废物量少。　法国是世界上冷坩埚玻璃固化技术研究较　冷坩埚技术在应用过程中的主要不足在于　早的国家之一，从２Ｏ世纪８Ｏ年代开始冷坩埚　能耗较高（约１Ｏ　能量消耗在感应线圈上，约　玻璃固化技术的研发，已实现了从简单原理装　２０　能量消耗在冷坩埚上），普通熔炉熔制玻璃　置到工程化的应用　。　。表２列出了法国冷坩　耗能１　ｋＷ・ｈ／ｋｇ玻璃，冷坩埚熔炉熔制玻璃　埚技术的主要发展历程、特点和应用，图２为代　耗能１．５　ｋＷ・ｈ／ｋｇ玻璃。　表性装置。　表２法国冷坩埚技术的主要发展历程　。　Ｔａｂｌｅ　２　Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｈｉｓｔｏｒｙ　ｏｆ　ＣＣＩＭ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｉｎ　Ｆｒａｎｃｅ［’一　。］　２）技术发展分析　法国冷坩埚技术从研发到实现工程应用，所　进行的研究主要集中在冷坩埚的规模、处理对象　的适用性、性能改进等方面，主要结果如下：　（１）法国所开发的冷坩埚炉体形状为圆柱　形，针对不同的处理对象及处理能力需求，冷坩　ａ——　５５Ｏ　ｍｍ冷坩埚炉体．ｂ——ＳＨＩＶＡ冷坩埚平台　埚直径最小３００　ｍｍ，最大可达１　１００　ｍｍ。尽管　图２法国研发过程中有代表性的冷坩埚装置　试验了不同尺寸冷坩埚处理废物的可行性，但最　Ｆｉｇ．２　Ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｖｅ　ＣＣＩＭ　ｄｅｖｅｌｏｐｅｄ　ｉｎ　Ｆｒａｎｃｅ　终Ｒ７工程应用所用冷坩埚的直径为６５０　ｍｍ。　５９２　原子能科学技术　第４９卷　（２）针对固体可燃废物、退役废液、模拟高　放废液、模拟高放泥浆等不同的处理对象，进行　了工程验证。验证结果均表明冷坩埚适合处理　这些废物。　需加入一些非常规去污剂（如Ｆ一），这些物质的　腐蚀性极强，用法国现有的热金属熔炉难以直　接进行处理，必须先用其他废液稀释后再进行　处理，这就造成玻璃固化体对废液的包容量降　低。为解决退役废液的腐蚀及包容率低的问　题，阿格厂决定采用冷坩埚来处理这些退役废　液。目前这些废液已处理完毕，共生产了２００　桶玻璃固化体。　（３）在冷坩埚性能方面不断进行优化和改　进，主要包括：①为保证玻璃料的热力学和化　学均匀性，冷坩埚增加了冷却搅拌装置，并通过　水力学台架试验，优化了搅拌桨桨叶的轮廓和　旋转速率，搅拌桨设计为可伸缩式；②出料系　在退役废液处理结束后，法国已确定从　统设计为两个水冷闸板阀控制，上层闸板阀对　２０１３年１０月开始利用冷坩埚技术处理气冷堆　产品玻璃出料速率进行控制，下层闸板阀是上　中Ｕ—Ｍｏ—Ｓｎ—Ａｌ乏燃料元件后处理产生的　层闸板阀的备品，确保出料的安全；③在研究　Ｕ—Ｍｏ废液，计划４～５年将其全部处理完。这　过程中不断优化感应线圈的高度和尺寸，使冷　将成为冷坩埚处理高放废液的最早工程应用。　坩埚能量损失率降低了３Ｏ％。　２．２俄罗斯　（４）冷坩埚在处理放射性废物时，既可液　１）总体发展概况　体进料，也可固体进料。在处理液体废物时，采　俄罗斯从２０世纪８０年代中期开始冷坩埚　用先煅烧再固化的方法处理能力更高。法国在　玻璃固化技术研究，至今已有近３Ｏ年的发展历　开发过程中着重于旋转煅烧炉＋冷坩埚的两步　史［】　”］。主要的研发内容和里程碑式的节点如　法技术。目前两步法的冷坩埚技术成熟度可达　下：（１）８０年代中期，开始冷坩埚玻璃固化技　９级（冷坩埚技术的成熟度分级情况如图３所　术研究，设计建造了各种尺寸和几何形状的冷　示），而采用液体直接进料或更大尺寸的冷坩　坩埚以及相应的试验设施；（２）１９９０年，开始　埚，技术成熟度较低，为４～６级。　在莫斯科建造冷坩埚玻璃固化工厂，１９９７年建　３）工业应用现状　成；（３）１９９８年，冷坩埚玻璃固化工厂进行非　法国在２００５年开始启动了一项“冷坩埚　放试验；（４）１９９９年，冷坩埚玻璃固化工厂开　２０１０玻璃固化项目”，计划利用５年的时间，将　始运行，用于固化中低放废物；（５）２００３年，提　冷坩埚技术应用在Ｒ７玻璃固化线上，替代现　出井式炉一冷坩埚技术联合系统，用于处理放射　有的一条热坩埚金属熔炉。冷坩埚固化线为两　性固体废物和混合废物。　步法，与原有热坩埚固化线使用同一个煅烧炉。　２）技术发展分析　２００９年开始拆除旧的热坩埚，共用了１０个月　俄罗斯的冷坩埚玻璃固化技术从研发到工　的时间完成了“拆旧换新”的工作。２０１０年４　程应用时间较短，所进行的研发也主要集中在　月，开始启动冷坩埚玻璃固化生产。　冷坩埚的形状、尺寸、处理对象、性能优化等方　２Ｏ１Ｏ一２Ｏ１１年，法国在Ｒ７冷坩埚固化线　面。主要结果如下：　上对ＵＰ２—４００后处理厂产生的退役废液进行　（１）俄罗斯开发的冷坩埚从形状和结构上　了处理。退役废液不同于一般的中低放废液，　分类主要有两种形式口　，一种冷坩埚横截面　在退役过程中，有时为了达到很好的去污效果，　为椭圆形，结构与俄罗斯焦耳炉类似，分为熔制　图３法国各种规模及不同进料方式的冷坩埚技术成熟度　Ｆｉｇ．３　Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　ｍａｔｕｒｉｔｙ　ｏｆ　ＣＣＩＭ　ｗｉｔｈ　ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ｓｃａｌｅｓ　ａｎｄ　ｆｅｅｄｉｎｇ　ｍａｎｎｅｒｓ　ｉｎ　Ｆｒａｎｃｅ　５９４　换树脂、硼浓缩物进行了玻璃固化试验。结果　表明，对于所有废物均能产生稳定的玻璃固化　体，排气管中被控气体远低于环保规定限值，并　获得了很高的废物减容比（表３）。在中试厂冷　台架成功运行的基础上，２００２年６月，ＮＥＴＥＣ　决定在蔚珍建设一座商业规模的固化厂——蔚　珍固化厂［１引。法国通用新技术公司（ＳＧＮ）与　现代工程公司（ＨＥＣ，现代集团的子公司）从　２００３年１２月起参与了蔚珍固化厂的建设项　目。该厂的基本设计和详细设计于２００５年４　月完成　］。　表３模拟核电站废物玻璃固化体的减容比　Ｔａｂｌｅ　３　Ｖｏｌｕｍｅ　ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　ｆａｃｔ０ｒ（ＶＲＦ）　ｏｆ　ｖｉｔｒｉｉｆｃａｔｉｎｇ　ｓｉｍｕｌａｔｅｄ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　ｗａｓｔｅ　ｆｒｏｍ　Ｋｏｒｅａｎ　ｎｕｃｌｅａｒ　ｐｏｗｅｒ　ｐｌａｎｔ　废物　减容比　ＤＡＷ　废树脂　ＤＡＷ＋废树脂　ＤＡＷ＋废树脂＋沸石　硼浓缩物　残渣浆　２．４　美国　近期，美国已将冷坩埚技术作为下一代放　射性废物玻璃固化工厂备选技术之一［１　。为　评价该技术对本国废物处理的适用性，美国　与俄罗斯、法国、韩国等都进行过合作，利用　这些国家的冷坩埚装置对本国的放射性废液／　泥浆等进行了验证试验［１。　，结果表明，此技　术能满足美国放射性废物处理的要求。　在评价冷坩埚技术的经济性、安全性方面，　美国也发现仅通过与国外合作是不够的，还需　自主建造冷坩埚。因此，爱达荷国家实验室　（ＩＮＥＥＬ）与俄罗斯合作，建立了一套冷坩埚实　验样机。该冷坩埚炉体内径为２６７　ｍｉｔｔ，既可　液体进料，也可固体进料［２¨。在此样机的基础　上，拟设计建造下一代冷坩埚系统［２引。　２．５印度　印度在巴巴原子研究中心完成了直径　２００　ｍｍ、配有底部出料的冷坩埚设计与测试，　并自主设计研发了工程规模冷坩埚台架，冷坩　原子能科学技术　第４９卷　埚内径为５００　ｍｌＴｌ、玻璃熔融量为６５　Ｌ。印度　所开发的冷坩埚出料方式与法国和俄罗斯等的　有所不同，为水冷提塞式出料，熔池内的玻璃液　位到达指定高度后，将水冷提塞提起，即可实现　出料。Ｓｕｇｉｌａｌ等［２　３］在此台架上进行了玻璃熔　制过程的电学、热学等测试，测试过程中为基础　玻璃珠进料。　３　冷坩埚玻璃固化过程中的关键技术　分析　冷坩埚玻璃固化与电熔炉和热金属熔炉的　加热原理不同，因此其涉及的关键技术与其他　熔炉技术有所区别。从国外冷坩埚的技术发展　历程可得出冷坩埚玻璃固化技术需重点关注如　下几个关键技术和问题。　１）进料　冷坩埚既可液体进料，也可固体进料，两种　进料方式在技术上均是可行的。但考虑到冷坩　埚的电能利用率较低，在处理放射性废液时，如　果将废液直接加入冷坩埚进行处理将大幅降低　处理能力。因此，国际上一般采用两步法对其　进行处理，将放射性废液先进行煅烧或蒸发，将　其转变为固体或泥浆形式再进料。　２）搅拌　冷坩埚熔炉体积小，玻璃物料在其内停留　时间较短，如何实现玻璃的澄清、均化，确保玻　璃固化体的质量至关重要。对于直径较大的冷　坩埚，一般需对其进行搅拌和／或鼓泡处理。如　法国和俄罗斯均采用机械搅拌措施，韩国中试　厂的冷坩埚在底部配备了１２根鼓泡管。在高　温、高频条件下，所使用搅拌桨的材质和设计是　一个难点。　３）出料　熔制过程中出料量的控制非常重要。为避　免出料过多、玻璃从产品容器内溢出的风险，需　采取一定的保证措施：一是出料系统设计安全、　严格受控；二是出量料的实时监测。目前玻璃　熔炉的出料控制方式主要有两种：冻融阀和闸　板阀。由于冷坩埚底部与侧壁同样存在“冷　壁”，因此无论哪一种出料方式，其设计与控制　均与常规的热熔炉出料不同。对于出料量的监　测方法主要有：实际测量浇注在容器内的玻璃　质量和测定冷坩埚体内的玻璃液位。　第４期　刘丽君等：放射性废物冷坩埚玻璃固化技术发展分析　５９５　４）重金属沉积　铂族金属在１　１００～１　２００℃的硼硅酸盐　玻璃中无法与氧配位，并且由于密度大而逐渐　沉降在熔池底部。玻璃熔制过程中发生的重金　属沉积将导致玻璃熔体导电性能和黏度发生变　化，影响熔炉的正常运行和玻璃的浇注，无论哪　种熔炉都需关注该问题。　要解决重金属沉积可采取如下几项措施：　（１）熔制过程中进行搅拌或鼓泡，减少重金属的　沉积；（２）采用熔炉底部出料，与溢流出料相比，　底部出料更有利于将沉积的重金属从底部排出；　（３）限制熔体在熔炉内的停留时间，重金属的沉　积需要一定时间，应尽可能在发生沉积前将熔体　从熔炉内卸出。对于冷坩埚，熔炉体积小，熔体　在熔炉内停留时间短。以法国Ｒ７上的冷坩埚　为例，熔体在冷坩埚内停留约十多小时，远低于　电熔炉中熔体的停留时间（以我国冷台架为例，　约为５Ｏ　ｈ），且在过程中有机械搅拌和／或空气鼓　泡，限制了重金属的沉积。因此，冷坩埚技术相　对于电熔炉来说不易发生重金属沉积。　５）冷却系统　冷坩埚运行过程中冷坩埚埚体、高频电源、　感应线圈等均需冷却，且每部分的冷却水温度控　制均不同。一旦冷却系统失灵，高频电源会因过　热元件损坏，冷坩埚内的冷壁也会熔化，造成熔　体泄漏的危险。因此冷却系统的控制至关重要，　一般为保证安全，冷却需有备用、应急措施。　６）尾气处理　由于冷坩埚的处理温度较通常电熔炉和热　金属熔炉高，因此挥发的核素相对较多。如何　在过程中进行核素挥发控制是简化尾气处理系　统的重要问题之一。一般可采取两种措施进行　核素挥发控制：一是在熔制过程中控制熔体表　面存在一定的冷帽，冷帽大小可由进料速率和　电源加热功率来控制，一般为尽可能减少核素　挥发，冷帽控制在６Ｏ　～８５　；二是在尾气处　理系统中增设除尘单元，可以是湿法除尘，也可　以是干法除尘，截留下大部分颗粒，然后再定期　返回冷坩埚内进行处理。　４　冷坩埚玻璃固化技术国内研发现状　及设想　中国原子能科学研究院（简称原子能院）从　“九五”期间开始跟踪冷坩埚玻璃固化技术，　２００６年开始开展冷坩埚玻璃固化技术研究，目　前已建立起我国第一套冷坩埚实验室原理实验　装置，主要包括冷坩埚埚体、高频电源、进料系　统、出料系统、尾气系统、冷却系统、控制系统　等。研制的冷坩埚炉体直径３００　ｍｍ、高频电　源功率１００　ｋｗ、频率３００～７００　ｋＨＺ。当前研　究所采用的进料方式为化学试剂直接进料。　通过研究，成功研制了高频大功率感应加热　电源，填补了国内用于玻璃固化的工业规模高频　感应加热电源的空白。确定了冷坩埚的主体结　构，实现了与高频电源感应系统的高效耦合。建　立了简单、稳定、高效的冷坩埚玻璃固化“启动”　工艺，保证了冷坩埚玻璃固化装置的成功运行。　并初步开展了模拟玻璃固化体的连续运行工艺　研究，成功进行了冷坩埚启动、扩熔、周期熔融，　获得了一批冷坩埚玻璃固化工艺参数。　在原理实验装置的基础上，今后将逐步开　展冷坩埚玻璃固化关键技术研究、工程试验冷　台架研究及工程化应用研究。通过几个阶段的　研究，解决冷坩埚玻璃固化过程中涉及的搅拌　系统、卸料系统、自动控制、高放废液预处理技　术、远距离维修、辐射防护等关键技术，为该技　术的工程应用提供技术支持和保证。　预计在２０２５年左右我国能建成２～３个冷　坩埚玻璃固化工业规模台架，作为今后科研平　台，如配方研发和验证、疑难废物处理等。同时　冷坩埚技术具备可实现工业化的条件，应用于　我国的后处理厂中。　参考文献：　［１］姜圣阶．核燃料后处理工学［Ｍ－１．北京：原子能　出版社，１９９５．　［２］罗上庚．放射性废物处理与处置Ｉ－Ｍ］．北京：中　国环境科学出版社，２００６．　Ｉ－３］　ＥＬＬＩＯＴＴ　Ｍ　Ｌ．Ｌｅｔｔｅｒ　ｒｅｐｏｒｔ：Ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｍｅｌｔｅｒ　ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔ，ＤＥ—ＡＣ０６—７６ＲＬＯ　１８３０［Ｒ］．　ＵＳ：Ｔｈｅ　Ｕ．Ｓ．Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｅｎｅｒｇｙ，１９９６．　［４］姜氏林，赵长汉．感应加热原理及应用ｒＭ］．天　津：天津科技翻译出版公司，１９９３．　［５］ＴＲＯＮＣＨＥ　Ｅ，ＬＡＣＯＭＢＥ　Ｊ，ＬＥＤＯＵＸ　Ａ，ｅｔ　ａ１．Ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｉｎ　ａ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｍｅｌｔｅｒ　ｏｆ　ＨＬＬＷ　ｓｕｒｒｏｇａｔｅ　ｓｏｌｕｔｉｏｎ　ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ　ｓｕｌｆａｔｅｓ：　Ｄｅｍｏｎｓｔｒａｔｉｏｎ　ｏｆ　ａ　ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ａｔ　ｓｅｍｉ—　５９６　ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ　ｓｃａｌｅ［Ｃ￣｝，Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　Ｇｌｏｂａｌ　２００９，　Ｐａｒｉｓ，Ｆｒａｎｃｅ：ｓ．ｎ．］，２００９．　［６］　Ｄｏ—ＱＵＡＮＧ　Ｒ，ＰＥＴＩＴＪＥＡＮ　Ｖ，Ｈ０ＬＬＥＢＥＣ—　ＱＵＥ　Ｆ，ｅｔ　ａ１．Ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｏｆ　ＨＬＷ　ｐｒｏｄｕｃｅｄ　ｂｙ　ｕｒａｎｉｕｍ／ｍｏｌｙｂｄｅｎｕｍ　ｆｕｅｌ　ｒｅｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ　ｉｎ　ＣＯＧＥＭＡ’ｓ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｍｅｌｔｅｒＦｃ］∥ｗＭ’ｏ３　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＵＳ：ＡＺ，２００３．　［７］　ＤＯ－ＱＵＡＮＧ　Ｒ，ＪＥＮＳＥＮ　Ａ．Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ　ｐｉｌｏｔ　ｐｌａｎｔ　ｆｏｒ　ａ　ｌａｒｇｅ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ［ｅｌ　∥ｗＭ’０２　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ，ＵＳ：ＡＺ，２００２．　［８］　Ｄ０一ＱＵＡＮＧ　Ｒ，ＰＬＵＣＨＥ　Ｅ．　Ｒｅｖｉｅｗ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｆｒｅｎｃｈ　ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｐｒｏｇｒａｍ［Ｃ］∥Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｉｎ　Ａｄｄｒｅｓｓｉｎｇ　Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ　Ｉｓｓｕｅｓ　ｉｎ　ｔｈｅ　Ｃｅｒａｍｉｃ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ／Ｃｅｒａｍｉｃ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｆｏｒ　ｔｈｅ　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ　Ｓｙｍｐｏｓｉａ．　ｕｓ：［ｓ．ｎ．］，２００３．　［９］　ＦＬ０ＲＥＮＴＡ　Ｌ．　Ａｎ　ｉｎｎｏｖａｔｉｏｎ　ｈｙｂｒｉｄ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ｉｎｖｏｌｖｉｎｇ　ｐｌａｓｍａ　ｉｎ　ａ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｍｅｌｔｅｒ　ｄｅｖｏｔｅｄ　ｔｏ　ｔｈｅ　ｆｕｔｕｒｅ　ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅ　ｌｅｖｅｌ　ｗａｓｔｅ　ｔｒｅａｔｍｅｎｔ：　Ｔｈｅ　ＳＨＩＶＡ　ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ［Ｊ］．Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　ｔｅｃｈｎｏｌ—　ｏｇｙ，２０１０，７３：１４８—１５７．　［１Ｏ］　高振，吉头杰，宋玉乾，等．高放废液玻璃固化技　术工程应用概述［Ｃ］∥放射性三废处理、处置学　术交流会论文集．北京：中国核学会核化工分　会，２０１３．　［１１］　ＳＭＥＬ０ＶＡ　Ｔ　Ｖ，ＫＲＹＬ０ＶＡ　Ｎ　Ｖ，ＳＨＥＳＴ０ｐ－　ＥＲＯＶ　Ｉ　Ｎ，ｅｔ　ａ１．Ｈｉｇｈ　ｌｅｖｅｌ　ｌｉｑｕｉｄ　ｗａｓｔｅ　ｓｏｌｉｄｉ—　ｆｉｅａｔｉｏｎ　ｕｓｉｎｇ　ａ“ｃｏｌｄ”ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ　Ｅｃ］∥ｗＭ’ｏｏ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＵＳ：ＡＺ，２０００．　［１２］　Ｓ０Ｂ０Ｉ　ＥＶ　Ｉ　Ａ，ＤＭＩＴＲＩＥＶ　Ｓ　Ａ，ＬＩＦＡＮＯＶ　Ｆ　Ａ，ｅｔ　ａ１．Ａ　ｈｉｓｔｏｒｙ　ｏｆ　ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ｄｅｖｅｌ—　ｏｐｍｅｎｔ　ａｔ　ｓｉａ　ｒａｄｏｎ　ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｍｅｌｔ—　ｅｒｓ［Ｃ］∥ｗＭ’０４　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＵＳ：ＡＺ，２００４．　Ｅ１３］　ＫＯＢＥＬＥＶ　Ａ　Ｐ，ＳＴＥＦＡＮＯＶＳＫＹ　Ｓ　Ｖ，ＬＥＢＥ—　ＤＥＶ　Ｖ　Ｖ．Ｆｕｌｌ－ｓｃａｌｅ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｔｅｓｔ　ｏｎ　ｖｉｔｒｉｉｆ—　ｃａｔｉｏｎ　ｏｆ　Ｓａｖａｎｎａｈ　Ｒｉｖｅｒ　Ｓｉｔｅ　ＳＢ４　ＨＬＷ　Ｓｕｒｒｏ—　ｇａｔｅ，ＤＥ—ＡｃＯ９一Ｏ８ｓＲ２２４７Ｏ［Ｒ］．ＵＳ：Ｔｈｅ　Ｕ．Ｓ．　Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｅｎｅｒｇｙ，２００８．　Ｅ１４］　ＫＷＡＮＳＩＫ　Ｃ，ＣＨＥ０Ｎ—ＷＯ０　Ｋ，Ｊ０ＮＧ　Ｋ　Ｐ，ｅｔ　原子能科学技术　第４９卷　ａ１．Ｐｉｌｏｔ—ｓｃａｌｅ　ｔｅｓｔｓ　ｔｏ　ｖｉｔｒｉｆｙ　Ｋｏｒｅａｎ　ｌｏｗ－ｌｅｖｅｌ　ｗａｓｔｅｓ［Ｃ］∥ｗＭ’０２　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＵＳ：ＡＺ，　２００２．　［１５］ＳＯＮＧ　Ｍ　Ｊ．韩国放射性废物玻璃固化方案［Ｊ］．　放射性废物管理和核设施退役，２００３（４）：２７—３３．　［１６］法国与韩国联合开发玻璃固化厂［Ｊ］．伍浩松，　译．国外核新闻，２００６（１）：２７—２９．　［１７］ＲＡＭＳＥＹ　Ｗ　Ｇ，ＧＲＡＹ　Ｍ　Ｆ，ＣＡＬＭＵＳ　Ｒ　Ｂ，ｅｔ　ａ１．Ｎｅｘｔ　ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ（ｓ）ｆｏｒ　ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｏｆ　ｈａｎｆｏｒｄ　ｗａｓｔｅ：Ｓｔａｔｕｓ　ａｎｄ　ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ［Ｒ］．ＵＳ：　Ｔｈｅ　Ｕ．Ｓ．Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ａｓｓｉｓｔａｎｔ　Ｓｅｃ—　ｒｅｔａｒｙ　ｆｏｒ　Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ　Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ，２０　１　１．　［１８］ＳＭＩＴＨ　Ｍ　Ｅ，ＢＡＲＮＥＳ　Ａ　Ｂ，ＣＨＯＩ　Ａ　Ｓ，ｅｔ　ａ１．　ＮＥＴＥＣ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ　ｄｅｍｏｎ—　ｓｔｒａｔｉｏｎ　ｆｏｒ　ＳＲＮＬ　ｗｉｔｈ　ｓｉｍｕｌａｔｅｄ　ｓｌｕｄｇｅ　ｂａｔｃｈ　４　ＤＷＰＦ　ｗａｓｔｅ［Ｃ］∥ＭＳ　ａｎｄ　Ｔ　２００８　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｅｘｈｉｂｉｔｉｏｎ．ＩＳ．１．］：Ｅｓ．ｎ．］，２００８．　［１９］ＮＩＣＡＩＳＥ　Ｅ，ＶＥＹＥＲ　Ｃ，ＧＣｌＥＴＧＨＥＢＥＵＲ　Ｓ．　Ｈａｎｆｏｒｄ　ｈｉｇｈ　ｌｅｖｅｌ　ｗａｓｔｅ　ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ　ｉｎ　ａ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｍｅｌｔｅｒ：Ｔｅｓｔ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｏｂｔａｉｎｅｄ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｆｒａｍｅｗｏｒｋ　ｏｆ　ｔｈｅ　ＴＷＲＳ－Ｐ　ｃｏｎｔｒａｃｔ［Ｃ］ｆ？　９９　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＵＳ：ＡＺ，１９９９．　［２Ｏ］ＮＩＣＫ　Ｓ，ＳＨＡＲＮＡ　Ｒ．Ｍｅｌｔｉｎｇ　Ｈａｎｆｏｒｄ　ＬＡＷ　ｉｎｔｏ　ｉｒｏｎ－ｐｈｏｓｐｈａｔｅ　ｇｌａｓｓ　ｉｎ　ａ　ＣＣＩＭ，ＩＮＬ／ＥＸＴ—　ｌ１—２３２５１［Ｒ］．ＥＳ．１．］：Ｉｓ．ｎ．］，２０１１．　［２１］ＧＯＭＢＥＲＴ　Ｄ，ＲＩＣＨＡＲＤＳＯＮ　Ｊ　Ｇ，ＲＯＡＣＨ　Ｊ　Ａ，ｅｔ　ａ１．Ｃｏｔｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ　ｐｒｏｔｏ—　ｔｙｐｅ　ａｔ　ｔｈｅ　Ｉｄａｈｏ　Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　ａｎｄ　Ｅｎｖｉ—　ｒｏｎｍｅｎｔａｌ　Ｌａｂ０ｒａｔｏｒｙ［Ｃ］∥ｗＭ’０４　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．　ＵＳ：ＡＺ，２００４．　［２２］ＤＡＹ　Ｄ，ＡＬ０Ｙ　Ａ，ＲＩｃＨＡＲＤＳＯＮ　Ｊ．　ｅｔ　ａ１．　Ｃｏｌｄ－ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｄｅｓｉｇｎ　ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｆｏｒ　ｎｅｘｔ　ｇｅｎｅｒａ—　ｔｉｏｎ　ＨＬＷ　ｍｅｌｔｅｒｓ［ｃ］／／ｗＭ’０２　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．　ＵＳ：ＡＺ，２００２．　［２３］ＳＵＧＩＬＡＬ　Ｇ．Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ　ｓｔｕｄｙ　ｏｆ　ｎａｔｕｒａｌ　ｃｏｎ—　ｖｅｃｔｉｏｎ　ｉｎ　ａ　ｇｌａｓｓ　ｐｏｏｌ　ｉｎｓｉｄｅ　ａ　ｃｏｌｄ　ｃｒｕｃｉｂｌｅ　ｉｎ—　ｄｕｃｔｉｏｎ　ｍｅｌｔｅｒ［Ｊ］．Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｔｈｅｒ—　ｅｒａｌ　Ｓｃｉｅｎｃｅｓ。２００８，４７：９１８—９２５．